DISPOSITIVO ELECTROQUÍMICO BASADO EN GRAFENO CON MICROAGUJAS TERMOSENSIBLES

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Los voltamogramas cíclicos (CV, Fig. 2b y Fig. 5a) y mediciones de impedancia de corriente alterna (ac) (Nyquistplots en la Fig. 2c y Fig. 5b complementario, Gráficos de Bode en la Fig. 2d) para Fe (CN) 63- / 4 -redox demostrar la mayor capacidad de carga de carga (CSC) y menor impedancia interfacial de la electrodo del GP-híbrido que los controles (véase la sección 1.1 para más detalles). La malla Au muestra la mayor resistencia a la transferencia de carga (Rct) y su pico CV se desplaza a potenciales más altos debido al área pequeña activa y baja actividad electroquímica. El electrodo del GP-híbrido, bicapa de grafeno CVD dopado con oro y malla de Au, sin embargo, compensa las regiones no conductoras de la malla de Au por el grafeno dopado, lo que amplía la superficie de superficie electroquímicamente activa a un tamaño ligeramente mayor que el de la lámina de Au. Las áreas superficiales electroquímicamente activas estimadas de estos electrodos se resumen en la Tabla Suplementaria 1. Las discusiones relacionadas se describen en la Sección Suplementaria 1.1. La estabilidad / fiabilidad electroquímica del electrodo híbrido GP se demuestra además a través de mediciones de impedancia dependientes de la temperatura y múltiples operaciones CV

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(Figura 5c, d suplementaria). Esta gran área de superficie electroquímicamente activa del electrodo GP-híbrido es consistente con la topografía nanoestructurada en observaciones visuales (imágenes ópticas y SEM), lo que confirma sus excelentes características. Por el contrario, la caracterización electroquímica del grafeno CVD no dopado muestra reacciones negligibleredox y altas impedancias debido a su baja actividad electroquímica (Figura 6a-c suplementaria). Estas propiedades electroquímicas del electrodo híbrido GP se destacan adicionalmente mediante la funcionalización, la cual es soportada por actividades electroquímicas mejoradas durante Y después de la elec- trodeposición de materiales funcionales. La Figura 2e-g muestra amplitudes de corriente eléctrica más amplias y picos característicos más acusados ​​del híbrido GP durante el proceso de electrodeposición controlada de PEDOT, Prussian Blue (PB) y polianilina (PANi). El electrodo del híbrido GP exhibe excelentes interacciones electroquímicas con cada monómero. El resultado de la película GP-híbrido muestra mejores resultados electroquímicos, incluyendo la imitación inferior de la interfase PEDOT / GP híbrido (Fig. 2h y SupplementaryFig-7a) y más prominentes picos redox característica de laPB / GP híbrido (Fig. 2i y complementario Fig. 7b) en comparación con otros. Sin embargo, el potencial de circuito abierto dependiente del pH (OCP) del híbrido PANi / GP muestra tendencias comparables a las de la malla de Aufil y Au (figura 2j y figura 7c suplementaria). El híbrido GP mejora claramente las actividades electroquímicas basadas en impedancia (PEDOT) y de transferencia de carga (PB), para las que se producen reacciones en la superficie. Sin embargo, el OCP depende de las propiedades en masa del PANi en lugar de las propiedades superficiales y, por lo tanto, se observan resultados similares. La alta conductividad y la robustez mecánica son una importante carga / inyección de señal en y células electroquímicas.

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La robustez mecánica bajo varias deformaciones es otro requisito importante de los sistemas usables de la piel. Además de la suavidad intrínseca del grafeno (Fig. 2k, las flechas muestran la deformación de fractura típica de cada material), los electrodos que utilizan diseños de serpentina mejoran significativamente la deformabilidad mecánica (figura 2l, a la izquierda). Para evitar fracturas mecánicas en la malla de Au, usamos diseños serpentinos. El plano mecánico neutro y el diseño ultradelgado aumentan aún más la tolerancia de las deformaciones tomecánicas. Estos materiales y estrategias de diseño minimizan la tensión inducida que se produce durante las deformaciones. Estos resultados experimentales se confirman con el análisis de modelado de elementos finitos (FEM) (Fig. 2l, derecha). Véase la sección 1.2 y la figura complementaria. 8 para más detalles sobre las propiedades mecánicas. En nuestro diseño, la malla de Au serpentina subyacente al grafeno de DVD dopado con oro aumenta la conductividad eléctrica en comparación con los electrodos transparentes convencionales, minimizando las fracturas mecánicas durante una prueba de estiramiento cíclico (figura 2m y su inserto). La ventaja importante de Anextra del híbrido GP está en la transparencia óptica, proporcionando la apariencia natural de piel del parche de diabétilo (Figura 9). Caracterización del parche de diabetes in vitro Después de la fabricación del diseño de conjunto interconectado en un sustrato de mango, El dispositivo se imprime por transferencia sobre un parche de silicona delgado, seguido de la función electroquímica selectiva y modelada para los sensores GP híbridos (Figura 10). La selección por etapas de cada material funcional evita la contaminación cruzada (Figura 11 y Sección 1.3). El calentador, el sensor de temblor (strain gauge) y el sensor de temperatura son fabricados por la modulación de resistencia del grafeno y la malla Au (figura 1b). Los sensores de humedad, glucosa / pH y temblor y el sensor de temperatura / calentador se describen en Higo. 3. Los sensores de humedad detectan los cambios de humedad relativa (HR) basados en cambios de impedancia en los electrodos PEDOT interdigitados para asegurarse de que una suficiente cantidad de sudor esté presente en la piel. (Fig. 3a y suplementario Fig. 12a). Los sensores de glucosa y pH miden los cambios de la señal electroquímica del híbrido PB / GP mediante la reducción de H2O2 generado a partir de la glucosa oxidasa y los del híbrido PANi / GP por cambios de pH, respectivamente, conjuntamente con el contador Ag / AgCl de estado sólido Electrodo (Fig. 3b y Figuras complementarias 12b-d). El sensor de glucosa se calibra antes de su primer uso y se prueba en el intervalo de concentración de glucosa entre 10 μM y 0,7 mM (Fig. 3b intermedio y 13a-c suplementario). Estas concentraciones de glucosa corresponden a concentraciones típicas de glucosa en sangre de pacientes hipoglucémicos e hiperglucémicos así como de personas normales. Se encuentra que el sensor de glucosa es estable bajo deformaciones mecánicas y mantiene su sensibilidad bajo varios movimientos (Figura 13b suplementaria). El sensor de glucosa reacciona específicamente a la glucosa en presencia de otras biomoléculas contenidas en el sudor (por ejemplo, lactato, ácido ascórbico y ácido úrico,